H Βιβλιοθήκη του Φ. Σ. Παρνασσός, συσταθείσα το 1865 από τους αδελφούς Π. Λάμπρου, εκτείνεται σε πέντε μεγάλες αίθουσες και αριθμεί περίπου 80.000 τόμους, συλλογές, εφημερίδες, περιοδικά, αρχειακό υλικό, καλύπτοντας σχεδόν όλους τους τομείς, όπως Φιλολογία, Γλωσσολογία, Ιστορία, ελληνική και ξένη Λογοτεχνία, Νομική, Γεωγραφία, Θέατρο, Ζωγραφική, Μουσική κ.τ.λ.
Το 1938 εμπλουτίσθηκε από τη βιβλιοθήκη και το αρχείο του Ν. Λεβίδη και τα επόμενα χρόνια δέχθηκε την προσφορά των βιβλιοθηκών του Ι. Πετρίδη, του Ιππ. Καραβία, του Γ. Κυπαρίσση, με τις οποίες καταρτίσθηκε το πληρέστερο θεατρικό τμήμα Ελληνικής Βιβλιοθήκης.
Η Βιβλιοθήκη εμπλουτίζεται συνεχώς με αγορές, ανταλλαγές αλλά και δωρεές βιβλίων και προορίζεται για χρήση από το ευρύ κοινό, τόσο για απλούς αναγνώστες όσο και για επιστήμονες – ειδικούς ερευνητές.
Τα τελευταία χρόνια το αρχείο της Βιβλιοθήκης του Παρνασσού έχει εμπλουτισθεί με τα γερμανικά αρχεία Μονάδων Κατοχής και τα αρχεία της CIA για το Κυπριακό ζήτημα περιόδου 1973-1974, των οποίων έχει αρχίσει η δημοσίευση.
Παράλληλα πραγματοποιείται ηλεκτρονική καταλογογράφηση των τόμων της Βιβλιοθήκης μέσω του λογισμικού συστήματος αυτοματισμού Βιβλιοθηκών ΑΒΕΚΤ του Εθνικού Κέντρου Τεκμηρίωσης, με σκοπό την κωδικοποίηση των πληροφοριών που αφορούν στους τόμους και στα αρχεία της Βιβλιοθήκης και τη δημιουργία για τους αναγνώστες μιας βάσεως δεδομένων, η οποία θα αποτελεί και τον κατάλογο της Βιβλιοθήκης. Επίσης, έχουν ψηφιοποιηθει οι τόμοι του Περιοδικού “Παρνασσός”, καθώς και ένα μικρό μέρος της συλλογής που αποτελείται από σπάνιες εκδόσεις του 18ου και 19ου αιώνα. Απομένει να ψηφιοποιηθεί ο κύριος όγκος της συλλογής της Βιβλιοθήκης καθώς και σπάνια ιστορικά αρχεία εξεχουσών προσωπικοτήτων της ελληνικής πολιτικής και πνευματικής ζωής. Έτσι, ο αναγνώστης θα έχει μια πλήρη εικόνα των πνευματικών, πολιτιστικών και ιστορικών ροών από το βαθύ παρελθόν έως σήμερα. Το υλικό της Βιβλιοθήκης είναι ταξινομημένο κατά θέμα. Η εύρεση των βιβλίων γίνεται με βάση τον συγγραφέα ή τον τίτλο του βιβλίου.